能源周报：JACS、Angew、AM、Matter等大合集！

1. Angew. Chem. Int. Ed.: 低成本工业有机颜料涂层可实现高效，稳定的钙钛矿太阳能电池

钙钛矿薄膜的表面钝化已被确立为改善钙钛矿太阳能电池（PSC）效率和稳定性的一种有前途的方法。尽管各种表面钝化剂已取得了显着进步，但PSC的长期稳定性尚未得到充分解决。研究者们报告了一种使用低成本工业有机颜料喹吖啶酮（QA）进行PSC表面钝化的新策略。该过程涉及对QA的可溶性衍生物N，N-双（叔丁氧基羰基）-喹吖啶酮（TBOC-QA）进行固溶处理，然后进行便捷的热退火将TBOC-QA转化为不溶的QA。使用QA涂层的钙钛矿卤化物薄膜，基于甲基铵碘化铅（MAPbI₃）的PSC表现出明显改善的性能和出色的稳定性。实现了21.1％的PCE，远高于未优化器件的18.9％。密度泛函理论计算揭示了QA分子与金属卤化物之间的强相互作用，从而有效减少了钙钛矿卤化物薄膜的表面缺陷，并抑制了非辐射复合。具有出色的不溶性和疏水性的QA涂层还导致接触角显着提高，从原始MAPbI₃薄膜的35.6⁰到QA涂层MAPbI₃薄膜的77.2⁰。结果，QA钝化的MAPbI₃钙钛矿薄膜和PSC的稳定性大大增强，在环境条件下存储1000小时以上后，保留了约90％的初始效率。通过将MAPbI₃系统扩展到三阳离子混合卤化物钙钛矿系统来评估这种钝化策略的普遍性，这进一步证实了PSC工业颜料钝化具有增强效率和稳定性的有效性。

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https://doi.org/10.1002/anie.202012095

2. J. Am. Chem. Soc.：具有小的Urbach能量的硒杂环电子受体，用于快速铸造高性能有机太阳能电池

典型的有机光伏材料显示出高的Urbach能量（约25–50 meV），远高于其无机同类材料，并限制了有机太阳能电池（OSC）器件效率的进一步提高。在这里，研究者们介绍了一种简便的硒替代方法，以将有机光伏材料的Urbach能量降低至20.4 meV（Y6Se），这是高性能有机光伏材料报道的最低值，并且非常接近（约15 meV）的典型无机/杂化半导体，例如晶体硅，氮化镓和卤化钙钛矿。接下来，基于Y6Se的OSC的效率为17.7％，这是OSC最佳结果之一，也是迄今为止单结OSC的创纪录效率。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c08557

3. Adv. Mater.：量化有机太阳能电池中非晶混合相组成的重要性

在过去的二十年中，对相形态和固态微结构与有机光伏（OPV）器件性能之间的关系进行了深入研究。虽然已经确定需要将供体：受体混合以及相对纯的供体和受体域结合在一起，以在电荷产生和电荷传输/电荷提取之间获得最佳折衷，但仍缺乏混合需要多少的定量数据。这主要是由于难以定量分析通常为非晶态的混合相。在这里，研究者们利用快速扫描量热法可以测量与器件相关的薄膜（厚度小于200 nm），从而推断出本体-异质结结构中混合相的精确组成。 通过考虑两个聚合物：富勒烯模型系统，可以说明快速扫描量热法的功能。令人惊奇地发现，在混合的非晶相中相对较小比例的受体（＜15wt％）导致有效的电荷产生。相比之下，电荷转移只能在混合相中与大量受体混合的情况下得以维持（在这种情况下：约58 wt％）。该实例表明，快速扫描量热法是建立有机本体异质结完整组成表征的重要工具。因此，对于推进可合理设计这些设备的定量形态学功能模型以及在通过相分离等方法提供有关太阳能电池降解机制的见解方面，尤其是对于更复杂的高性能系统，例如， 非富勒烯受体：聚合物本体异质结。

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https://doi.org/10.1002/adma.202005241

4. Adv. Mater.：高压氮提取和有效钝化以获得最高的大面积钙钛矿太阳能电池组件效率

缝模涂布具有优于其他大规模技术的优势，这归因于其在可控，高产量，连续卷对卷制造中的潜力。不幸的是，在保持结晶质量的同时，控制大面积薄膜的均匀性具有挑战性。在此，在此，通过使用高压氮气萃取（HPNE）策略来辅助结晶，可以在控制良好的印刷工艺中制备高质量钙钛矿的过程中获得宽广的加工窗口。HPNE生成的黄相钙钛矿是生产大面积高质量钙钛矿薄膜的关键中间相。此外，还开发出一种离子液体来钝化钙钛矿表面，以降低表面缺陷密度并抑制载流子复合，从而将效率显着提高到22.7％，这是大面积制造的最高效率。该策略已成功扩展到大面积器件制造，从而可以生产出稳定PCE高达19.4％的40×40 mm²模块，这是迄今为止大面积模块的最高效率。

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https://doi.org/10.1002/adma.202004979

5. Adv. Funct. Mater.：使用自组装两亲树状共聚物中间层增强非富勒烯有机太阳能电池的长期热稳定性

在这里，研究者们证明界面工程可以将非富勒烯本体异质结（BHJ）OPV的热稳定性提高到实用水平。 两亲树状嵌段共聚物（DBC）是通过一种简便的偶联方法开发的，并被用作反向OPV中ZnO电子传输层的表面改性剂。除了表现出明显的自组装行为外，合成的DBC由于有丙二酰胺和环氧乙烷单元组分，还具有与等离子体金纳米颗粒（NPs）的高相容性。混合DBC @ AuNPs中间层可将器件的性能从14.0％提高到15.4％，因为它可以实现更好的能级对准并改善ZnO / BHJ接口的界面兼容性。此外，DBC @ AuNPs中间层不仅改善了ZnO / BHJ界面的界面热稳定性，而且赋予了更理想的BHJ形态和更高的热稳定性。在65°C的温度下老化3000小时后，衍生器件保留了77％的初始PCE，并且在65°C的恒定温度条件下存储时，T₈₀ 的使用寿命延长了> 1100 h，胜过控制器件。最后，评估该设备在惰性条件下储存的室温下（298 K）的T₈₀寿命超过1.79年，显示出巨大的商业化潜力。

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 https://doi.org/10.1002/adfm.202005753

6. ACS Energy Lett.: 水分诱导的结晶重定向及其对金属卤化物钙钛矿太阳能电池中载流子提取的影响

卤化钙钛矿（LHPs）是光电子应用中有希望的半导体。迄今为止，在LHP太阳能电池中，焦点主要集中在MHP层的成分优化上，而有关成分混合对结构和质地的影响没有太多的了解。这是我们所学知识的一个严重缺口，因为研究表明纹理是电荷载流子和离子迁移机制的基础。因此，必须了解驱动LHP结构改变的机制。这项工作中研究者们研究了水分和成分对LHPs的结构和质地的影响及其对光电性能的影响。暴露于湿气可诱导多晶硅薄膜的结晶学重定向，这也取决于存在于表面的有机阳离子材料的量。对于具有过量有机卤化物的薄膜，显示出水分会在（001）平面中引起织构，从而有助于增强光电流和长期器件稳定性。这项工作表明质构对于LHP的电子性能的重要性，特别强调了光电器件中的载流子提取。

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https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c01964

7. Adv. Funct. Mater.: 通过缺陷控制实现效率超过16％的全无机CsPbI₃量子点太阳能电池

全无机CsPbI₃量子点（QD）在光伏应用中显示出巨大潜力。但是，它们的性能受到缺陷和相稳定性的限制。在此，研究者们提出了一种阴离子/阳离子协同策略，以提高CsPbI₃ QD的结构稳定性并减少关键的碘空位（VI）缺陷状态。  Zn掺杂的CsPbI₃（Zn：CsPbI₃）QD已成功合成，使用ZnI₂作为掺杂剂提供Zn²⁺和额外的I^-。理论计算和实验结果表明，与原始的CsPbI₃ QD相比，Zn：CsPbI₃ QD显示出更好的热力学稳定性和更高的光致发光量子产率（PLQY）。在CsPbI₃ QD中掺杂Zn可以增加形成能和Goldschmidt耐受因子,从而提高热力学稳定性。额外的I^-有助于减少CsPbI₃ QD合成过程中的VI缺陷，从而提高PLQY。更重要的是，CsPbI₃ QD中Zn²⁺和I^-的协同作用可以防止CsPbI₃ QD膜制造过程中的碘流失，从而抑制了太阳能电池构造中新的VI缺陷态的形成。因此，阴离子/阳离子协同策略为CsPbI₃量子点太阳能电池（QDSC）提供了超过16％的功率转换效率，这是钙钛矿QDSC的最佳效率之一。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202005930

8. Angew. Chem. Int. Ed.：阳离子添加剂对Na-O₂电池的双重作用

非质子化Na‒O₂电池由于其超低过电势和高能量密度而引起了越来越多的兴趣。它们的循环稳定性和库仑效率受到钠枝晶形成和超氧化物（O^2‐）降解的限制。在这里，提出了一种双功能阳离子添加剂，四丁基铵阳离子（TBA⁺），可以同时保护钠负极和稳定超氧化物。TBA⁺在钠负极上的吸附抑制了钠镀层中枝晶的形成，并确保在氩气和氧气气氛中高电流密度下稳定的负极循环。另外，具有TBA ⁺的非质子Na‒O₂电池显示出更高的库仑效率和良好的倍率能力。从头算分子动力学模拟和密度泛函理论计算证实，O^2-的快速去溶剂化动力学和O^2-与TBA⁺的歧化反应的抑制可为上述方法带来回报。阳离子添加剂的这种双功能作用为开发Na‒O₂电池开辟了一条新途径。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202012787

9. Adv. Energ. Mater.：沉积位点与方向可控的无枝晶钠金属电池

钠是锂的最有前途的替代品之一，可作为下一代电池的负极材料。但是严重的钠枝晶生长阻碍了其实际应用。在此，底面上涂有一层锡薄层的聚丙烯腈（PAN）纤维膜用作钠沉积的载体。由于锡层可实现较低的成核势垒，因此钠沉积会自发地发生在载体的底部，然后由于三维结构引起的局部电流密度降低，受氯化钠调节的钠离子可均匀分布在三维网络中。通过良好控制钠的沉积方向，钠‐聚丙烯腈 / 锡电极在5 mA cm^-2的钠镀层/剥离过程中可实现99.5％的高库仑效率，在2 mA cm^-2的对称电池中可稳定运行2500小时以上，在钠金属全电池中具有出色的循环稳定性和倍率性能。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002308

10. ACS Energy Lett.：阳离子氧化还原介质在富锂层状正极中的简易阴离子动力学研究

阴离子氧氧化还原引起了人们对开发高容量锂离子电池正极材料的极大兴趣。与阳离子氧化还原相比，对该概念的基本理解促进了对锂过渡金属氧化物（包括4d和5d过渡金属的氧化物）的广泛研究。已经发现锂钌氧化物在循环时表现出可逆的阴离子氧化还原。然而，具有阴离子氧化还原的富含锂的层状氧化物仍面临巨大的挑战，例如动力学迟缓。在这里，研究了阳离子氧化还原反应对强耦合的阴离子反应动力学的影响。报告了钴取代的锂钌氧化物，其中所有钌，钴和氧的氧化还原都在规定的电压区域中参与电荷补偿机制。改善的阴离子动力学归因于充当氧化还原介质的阳离子钴的快速氧化还原过程。工作揭示了潜在的方向，以解决通常认知的高容量氧氧化还原正极材料中缓慢的阴离子反应动力学。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01880

11. ACS Energy Lett.：溶液合成共价有机骨架电解质用于全固态锂有机电池

固体电解质（SE）是安全和高能量密度电池技术路线图中的里程碑。有机固态电解质的设计面临着离子运动需要动态结构流动性的挑战。共价有机骨架（COF）中存在秩序井然的一维（1D）通道以及对相变的稳定性使其成为低温固态电解质的潜在候选者。在此，展示了使用共价有机骨架作为固态电解质的两个里程碑：它在-40°C时达到10^-5 S cm^-1的离子电导率，Li⁺传递系数为0.92，并且防止了小型有机分子电极在全固态电池中的溶解。使用1,4-苯醌作为正极，共价有机骨架作为固态电解质的锂电池可在20°C下以500 mA g^-1的稳定电流密度运行500个循环。考虑到共价有机骨架易于进行大规模生产和容易的合成后修饰，因此将其用于全固态电池具有很高的前景。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01889

12. Adv. Mater. 二硫化钨中硫空位和异质结的共构诱导钠离子电池快速电子/离子扩散动力学

工程化新型电极材料具有独特的结构，对于调节二次电池系统的结构/电化学性能具有重要影响。在此，从组织良好的WS2纳米棒出发，提出了一种巧妙的一步法设计，以制备具有同轴碳涂层的双金属硫化物复合材料，只需引入ZIF‐8即可。可以同时形成富硫空位和WS₂/ZnS异质结，显著改善离子和电子扩散动力学。此外，复合材料表面周围的均匀碳保护层保证了出色的结构稳定性，在5000次循环后，以5 A g⁻¹的速率可逆容量为170.8 mAh g⁻¹。基于WS_2−x的全电池在实际应用中具有很大的潜力/硫化锌@C阳极和P₂-Na_2/3Ni_1/3Mn_1/3O₂阴极在1A g^-1下循环500次后可保持89.4mAh g⁻¹的可逆容量。此外，通过理论计算、电化学动力学分析和操作X射线衍射表征，详细阐述了其电化学储钠机理。

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https://doi.org/10.1002/adma.202005802

13. Adv. Mater.：MOF衍生的碳纳米管微球结构和还原石墨烯氧化物层缝合的三维异质结构薄膜：一种用于水分解和锌-空气电池的高级多功能电极

开发一种可扩展的方法来构建高效多功能的析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）电极是整体水分裂和锌-空气电池的迫切需要。在这项工作中，以镍为中心的金属有机骨架（MOF）/氧化石墨烯合成了一种独立的三维异质结构薄膜。在热解过程中，由MOF与2D还原的氧化石墨烯片连接形成一维碳纳米管，缝合3D独立薄膜。理论计算和实验结果表明，纳米碳颗粒的电催化活性与纳米颗粒的电催化活性有关。仅需HER和OER分别达到10 mA cm⁻²的电流密度，低过电位分别为95 mV和260 mV。此外，ORR的半波电位高达0.875 V，与Pt/RuO2相当，在非贵金属催化剂中名列前茅。使用“一体式”薄膜作为电极，使国产水电解槽和锌-空气电池具有优异的性能，显示了该膜在实际应用中的潜力。

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https://doi.org/10.1002/adma.202003313

14. Adv. Mater.：电催化剂的纳米孔限制优化了具有较好稳定性和超高功率密度锌-空气电池的三重传输

金属空气燃料电池具有高能量密度、环保、低成本的特点，为未来电力系统带来了极大的安全性。然而，低功率密度和高电流密度稳定性的挑战限制了其广泛应用。在本研究中，我们着重介绍了一种具有高稳定性的超高功率锌-空气燃料电池。由于受限纳米孔的抗水效应，高活性钴团簇电催化剂位于特定的纳米孔中，并具有稳定的三相反应区，从而使电催化的电子传导、氧气扩散和离子传输协同优化。因此，与大多数报告的非贵金属电催化剂相比，已建立的锌-空气燃料电池在高电流密度放电（100 mA cm⁻²时>90小时）和更高的功率密度（峰值功率密度：>300 mW cm⁻²，比功率：500 Wg_cat⁻¹）下表现出最好的稳定性。这一发现将为先进的金属-空气燃料电池系统的电催化剂的合理设计提供新的见解。

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https://doi.org/10.1002/adma.202003251

15. Matter：质子交换膜燃料电池高性能氧还原反应三相微环境的设计

尽管在阴极氧还原限速反应（ORR）催化剂的开发取得了巨大进展，但在满足实际质子交换膜燃料电池（pemfc）性能要求的同时，降低Pt的用量仍然是一个挑战。质子交换膜燃料电池中的ORR发生在催化剂-电解质-气体三相界面。理想的界面应表现出高活性和可用的催化位点，并允许有效的氧气和质子供给催化位点，并及时去除水，以避免界面淹没。在这里本文设计了一个可以调节反应物和反应物表面化学反应物的快速传递的三条路径。通过如此精细的界面设计，我们首次展示了质子交换膜燃料电池的所有关键性能指标，包括质量活度、额定功率和耐久性，超过了美国能源部的目标。

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https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.09.025

16. Adv. Energ. Mater.：双功能原子锌修饰空心碳纳米反应器用于动态加速多硫化物转化和无枝晶锂硫电池

锂硫（Li–S）电池是下一代储能技术的首选，但锂多硫化物穿梭、氧化还原动力学迟缓、锂枝晶生长不可控等因素阻碍了其商业可行性。本文中，分散良好的单原子锌修饰空心碳球（Zn₁-HNC）被开发为双功能纳米反应器，用于多硫化物抑制硫阴极（Zn₁-HNC-S）和无枝晶锂阳极（Zn₁-HNC-Li）同时用于高容量、高速率和长循环的快速氧化还原锂电池动力学。得益于其优异的电子导电性、高比表面积（370 m² g⁻¹）、高效活性中心和保护性碳壳，合成的纳米反应器具有强大的物理约束、化学锚定和对多硫化物的 特殊电催化作用。同时，纳米反应器具有优良的亲锂性能，实现了均匀无枝晶的锂沉积。集成了所有这些优点，组装后的全电池（Zn₁-HNC-S | | Zn₁-HNC‐Li）具有卓越的电化学性能，包括在700次循环中每循环的超低容量衰减率为0.015%，以及在10℃时989 mAh g⁻¹的优异速率性能。此外，8.7 mAh cm⁻²的高面积容量在低E/S比（6.4 µL mg⁻¹）下实现7.8 mg cm⁻²的高S负载。这项工作为锂硫电池的结构和表面催化化学调控提供了重要的见解，以促进锂硫电池的实际应用。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202070162

17. Adv. Funct. Mater.：促进双金属位点上的氧离解，以促进锌空气电池的氧还原活性

锌空气电池是一种备受关注的电池，但由于阴极反应迟缓，特别是氧还原反应，阻碍了锌空气电池的广泛应用。尽管在过去的几十年里发展迅速，但在活动改进方面取得进一步突破仍然具有挑战性。本文通过理论计算和电化学实验相结合，确定了双金属中心对提高氧还原活性的关键作用。密度泛函理论计算表明O-O键在双原子体系中的伸长，有利于其后续离解，从而提高反应效率。概念验证电催化剂在实验上提供0.92 V的半波电位，与可逆氢电极和51.9 mA cm⁻²的动电流密度相比，显著优于商用Pt/C。使用这种催化剂组装的水和全固态锌-空气电池都具有优异的耐用性性能波动小，验证了其在实际应用中的潜在可行性。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202006533

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